钙钛矿型复合氧化物的合成及其光催化性能-化学专业论文.docxVIP

重庆大学硕士学位论文中文 重庆大学硕士学位论文 中文摘要 I I 摘 要 钙钛矿复合氧化物具有优良的光催化性能引起了人们的广泛关注，并在污水 处理及新能源开发等领域有着广阔的应用前景和巨大的应用潜力。钙钛矿有多种 特殊的物理和化学性能，且它的晶体有形如 ABO3 的稳定结构，当 A、B 位被部分 取代时，常常出现 A 和 B 的阳离子空位及 O 的阴离子空位，其中 A 位阳离子和氧 阴离子空位缺陷最常见，晶体结构不会因取代发生根本性的变化，但性能却有很 大的变化。本论文采用了溶胶-凝胶法合成了具有钙钛矿结构的 REMnO（3 RE = La， Nd，Sm，Gd，Y，Er），系统的分析了 A 位掺杂对钙钛矿光催化活性的影响，并 采用甲基橙、苯酚、亚甲基蓝等模拟有机废水的模型来降解，从而探讨了降解机 理及其反应条件对降解效果的影响，取得了一些成果，具体内容如下： 以溶胶-凝胶法制备钙钛矿型 La1-xSrxMnO3 复合氧化物，通过 XRD 的测定和 容忍因子的计算，证实样品均具有钙钛矿复合氧化物结构，同时以 BET 分析测试 手段对催化剂进行表征，结果表明，该类催化剂具有较小的比表面积。 在紫外光照射下，研究了掺杂对甲基橙降解的光催化活性的影响。结果表明， A 位的 La 部分掺杂 Sr 后光催化活性明显提高，其最佳掺杂量为 x = 0.1。这是由 于掺杂造成的点缺陷以及可能产生的氧缺位，导致了表面非晶格活性氧增加，活 性非晶格氧有利于光催化活性提高。 分析了紫外光光照 2 h，La0.9Sr0.1MnO3 和 La1-xSrxMnO3 分别对甲基橙、苯酚、 亚甲基蓝溶液的脱色效果。探究了几种可能影响降解效率的因素，并以催化降解 甲基橙溶液的效果进行验证。结果表明在酸性 pH = 2 或碱性 pH = 10 条件下；染 料起始浓度为 20 ppm 时；催化剂投加量为 0.3 g 时；催化剂催化效率最高。而向 溶液中加入氧化剂 H2O2 时催化效果也明显好于加入 O2 的效果。 以溶胶-凝胶法合成了不同稀土元素处于 A 位的锰系钙钛矿复合氧化物，并对 其降解甲基橙、苯酚的效果进行研究。结果表明其他锰系稀土钙钛矿具有同 LaMnO3 一样优良的催化性能，推测原因主要是因为稀土元素具有类似的原子结 构。对 A 位元素进行替换，发现催化性能变化不大，证实了 A 位元素所起的作用 主要是稳定结构这一理论。 关键词：溶胶-凝胶法，钙钛矿，光催化，掺杂，光催化降解 重庆大学硕士学位论文英文 重庆大学硕士学位论文 英文摘要 II II ABSTRACT Perovskite oxides have excellent photocatalytic properties, and thus have wide prospect and great potential in waste water treatment and new energy development. Perovskite have a variety of special physical and chemical properties, and it has the stable crystal structure of ABO3. The partial replacement of the ions at the A and B sites often lead to the anion vacancy at B and A sites as well as O vacancy, with the latter two cases most common. The crystal structure does not change fundamentally for the replacement, but there is a huge change in performance. In this thesis, the sol-gel method was used to synthesize the perovskite oxide, REMnO3 (RE = La, Nd, Sm, Gd, Y, Er), and the influence of the A-site doping on the photocatalytic activity was systematically analyzed, using methyl orange phenol, methylene blue as model pollutants. The degradation mechanism and the influences of reaction conditions