介孔SiO2及其氧化物复合材料的制备与表征-应用化学专业论文.docxVIP

摘 摘 要 I I 摘要 介孔 SiO2 材料具有较高的比表面积、孔道大小均匀、孔径可在 2nm 至 50nm 范围内连续调节等特性，使其在分离提纯、生物材料、催化、环境、能源等领域 具有多种潜在的用途。本文采用不同的表面活性剂合成了介孔 SiO2 及其氧化物 复合材料，研究了有机硅烷?-氨丙基三乙氧基硅烷(KH550)对介孔 SiO2 的表面改 性处理，检测其吸附性能，并对 MOX 与 SiO2 材料的复合机理进行初步性探讨。 全文分为以下几个部分： 第一部分采用阴、阳离子混合表面活性剂作为模板，利用水热法合成了介孔 SiO2。考察了制备介孔 SiO2 过程中盐酸用量(溶液 pH 值)、醇水比例、煅烧温度 等因素对合成材料孔结构的影响。实验结果表明，采用阴阳离子混合表面活性剂 也可以得到有序孔道结构的介孔 SiO2，产物结构与孔径受溶液的 pH 值、醇水比 例、煅烧温度等因素的影响。所得孔径分布最均匀且比表面积较大的合成条件为： t=40℃，pH=4.0，m(CH3CH2OH)/m(H2O)=3:1。 而后对煅烧或是乙醇抽提所得的介孔 SiO2 进行氨基改性，通过傅立叶红外 光谱、透射电镜、热重分析、氮气吸附-脱附等方法对产物结构进行表征，并研 究了该材料对水溶液中金属铜离子的吸附性能，另外，还研究了不同比例的?-氨 丙基三乙氧基硅烷(KH550)氨基改性介孔 SiO2 后对 Cu2+的吸附性能。实验结果表 明，乙醇抽提氨基改性后的 SiO2 表现出较好的吸附性能，其接枝率为 7.8%左右 时吸附效果最为理想。增加改性剂的量，氨基连带的烷基分子链会堵塞材料孔道， 反而使介孔材料的吸附能力大大降低。 第二部分以三嵌段共聚物(P123)作为模板剂，正硅酸乙酯(TEOS)为硅源， 利用水热合成在不同 pH 值条件下一步合成了掺杂 Cu 或 Mn 的介孔 SiO2。通过 N2 等温吸附-脱附法、X 射线衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FT-IR)、高分辨 透射电镜(HRTEM)、电感耦合等离子体原子发射光谱(ICP-AES)和 X 射线光电 子能谱(XPS)等手段对合成的样品进行表征。结果表明：在 pH=1.0 的情况下合 成的介孔 CuO/SiO 2 材料在脱附曲线上表现为双介孔；当 pH=1.5～4.0 时，所得 介孔材料的孔径逐渐变大，铜负载量也逐渐增加。但是在 pH=1.5 和 2.0 时，所 II II 得孔道有所阻塞。而负载 Mn 时在 pH=0.5~2.0 是在脱附曲线上都表现为双介孔， 只是 pH=4.0 时才出现墨水瓶孔。实验结果说明通过调节酸度可以得到不同孔结 构的纳米复合材料，此外，不同阴、阳离子也会对介孔复合材料的结构造成影响。 关键词： 介孔 SiO2；改性；吸附；水热；掺杂 PAGE PAGE IV Abstract Mesoporous SiO2 have unique structure such as extremely high surface area、 narrow poer size distribution and large adjustable pore sizes(2-50nm), these have made such materials the focus of great interesting. They might be applied in various fields especially as adsoprtion and separation, ion exchange, catalysis, molecular host, optoelectronic and so on. In this paper, different surfactants were used to synthesis mesoporous silica and the adsorption properties of mesoporous silica after modefied by organic silane (KH550) were investigated. The formation mechanism of the mesoporous MOx-SiO2 composites was studied. This thesis includes the following sections: In the first part, mesoporous silica was prepared by hydrothermal method using the mixed anion-cationic surfactants as template. The s