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的催化活性顺序为:Co
的催化活性顺序为:Co TPFPP/PbSFe TPFPP/PbSMn TPFPP/PbS。 6.结合相关文献分析,推测硫化铅四(五氟苯基)金属卟啉催化环己烷可 能为自由基参与的反应。 关键词:硫化铅四(五氟苯基)金属卟啉催化氧化环己烷
Ⅱ
万方数据
THE
THE RESEARCH ABOUT C ATA I YTIC PROPEIU?Y OF
LEAD SULFIDE IMMOBILIZED METAL TETRA(PENTAFLUORO PHENYL)PORPHYRINS FOR CYCLOHEXANE 0XⅡ)ATION
ABSTRACT
In order to achieve a highly efficient catalysis for cyclohexane oxidation under mild conditions,in this thesis,the catalytic activity regulated by cysteinate axial ligand in cytochrome P-450 enzyme is simulated by use of lead sufide(PbS) as a support of metal tetrakis(pentafluorophenyl)porphyrins(M TPFPP).Tetra (pentafluorophenyl)porphyrins were supported on lead sufide, forming heterogenous catalysts,M TPFPP/PbS,via coordinating of sulfide anion to the metal porphyrins and polar interactions between the lead sulfide and the metal
porphyrins.The catalytic properties of M TPFPP/PbS for cyclohexane oxidation was explored and a hypothetic mechanism for the catalytic oxidation was also discussed.This thesis mainly includes the following contents:
1.It is briefly introduced the research advances of the supported metalloporphyrins,and the chemical technology about preparation of cyclohexanone and cyclohexanol from cyclohexane.
2.Lead sufide,metal tetrakis(pentafluorophenyl)porphyrins and the supported
metalloporphyrins were prepared according to related literatures.
3.Different structures and morphologies of the catalytic materials were
ⅡI
万方数据
characterized
characterized by a variety of spectroscopy techniques,such as UV-Vis、
FT-IR、XRD、TG—DTA、BET、SEM and XPS.
4.In absense of any solvents and reducing agents,the single··variable··analysi s-·method is used to find the optimum reaction conditions of the cyclohexane oxidation over catalytic materials(M TPFPP/PbS).A reproducibility of the M TPFPP/PbS for the oxidation and a comparison of the catalytic performances of the reused catalysts with those of corresponding metalloporphyrins for the oxidation under optimal reaction conditions
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