非晶态镍铁_氮基聚合物复合材料的原位制备及全解水电催化性能.pdfVIP

闽南师范大学理学硕士学位论文 摘 要 开发具有高催化活性、高稳定性、低成本的多功能电催化剂对于能量转换和存 储至关重要。一般而言，催化剂的结晶度越高，其催化活性越好;而近年来非晶催化 剂由于组成成分灵活、制备条件温和、有利于荷质转移而越来越受到人们的重视。 然而，非晶态合金催化剂存在比表面积小、稳定性差等问题使其还不能被工业应用。 另外，通过引入具有强配位作用的含氮聚合物则有望提高非晶态催化剂的稳定性， 因为这类物质富含孤对电子，使其与金属间的结合力更强；同时，具有还原性的含 氮聚合物可能会为金属原子提供高催化活性的缺陷位点。基于此，本论文设计了三 种非晶态镍铁/氮基聚合物，并考察了它们作为电化学催化剂在析氧反应 （OER）、析氢 HER NRR 反应 （ ）和氮气还原反应 （ ）的应用。主要工作如下： （1）结合电聚合、浸渍和煅烧方法在三维泡沫镍（NF）上原位生长了NiFeO H -pMel x y SEM TEM 催化剂。通过扫描电子显微镜 （ ）、透射电子显微镜 （ ）、拉曼光谱等表征方 法证明了非晶态片状NiFeO H -pMel/NF 电极被成功制备。采用扫描线性伏安法（LSV）、 x y - P-T CV 电压 时间曲线 （ ）和循环伏安法 （ ）等电化学表征手段考察了催化剂的电解水催 化性能、电解水稳定性能及电化学表面积大小。实验结果表明，NiFeO H -pMel/NF 电 x y OER HER 20mAcm-2 极中三聚氰胺诱导产生的氧空穴具有高 和 催化活性，其在 电流密 度下分别仅需185mV 和 187mV 的低过电位。使用NiFeO H -pMel 作为双功能催化剂 x y 可用于有效且稳定的总体水分解，其电池电压在10mAcm-2 下仅为1.518V。 （2）以九水合硝酸铁 （Fe(NO ) ·9H O）、六水合硝酸镍 （Ni(NO ) ·6H O）和三聚 3 3 2 3 2 2 氰胺（Mel）为原料，通过简便蒸发干燥策略成功地制备了具有花簇结构NiFeO -Mel/NF x 催化剂。通过扫描电子显微镜 （SEM）、X 射线能谱仪 （EDX）、X 射线衍射 （XRD）， X XPS 拉曼光谱和 射线光电子能谱 （ ）等表征技术对催化剂的形貌和结构进行分析。通 过LSV、P-T、CV 和EIS 电化学技术探究了蒸发干燥时间、蒸发干燥温度、原料配比等 因素对催化剂活性的影响。结果表明，得到的NiFeO -Mel 催化剂具有出优异的OER 和 x HER 活性。对于OER 反应，NiFeO -Mel 催化剂在30mAcm-2 电流密度下的过电位和 x -1 -2 Tafel 斜率分别为243mV 和 134 mV·dec 。对于HER 反应，催化剂达到30mAcm 的 电流密度所需的过电位和Tafe