高能非正二十面体金纳米晶及SERS催化性能研究.docVIP

  高能非正二十面体金纳米晶及 SERS 催化性 能研究 张琳琳1，王立华2，郎秀峰1，谭恩忠1，殷鹏刚1，郭林1，韩晓东2** 5 10 15 20 25 （1. 北京航空航天大学化学与环境学院，北京 100191； 2. 北京工业大学固体微结构与性能研究所，北京 100022） 摘要：目的：研究高指数晶面结构金纳米晶合成、晶体结构及其催化性质；方法：通过简单 晶种法首次合成表面存在大量非常见悬键，由{110}、{113}和{111}晶面围成的非正二十面 体金纳米晶。采用拉曼原位催化对巯基苯胺(PATP)生成 4,4-偶氮苯(DMAB)研究纳米晶催化 活性；结果：金二十面体晶体表面大量的非常见悬键和原子阶梯可提供大量化学活性位点。 基于密度泛函理论计算{110}和{113}晶面能也为金二十面体活性高提供了证据。结论：二十 面体金纳米晶相对于小尺寸金纳米球，具备高化学催化活性。 关键词：纳米材料；金；晶体生长；电子显微；高指数晶面；SERS；催化 中图分类号：O648 Atypical Icosahedra Gold Nanoparticles with High-Energy Facets and High SERS Catalytic Properties ZHANG Linlin1, WANG Lihua2, LANG Xiufeng1, TAN Enzhong1, YIN Penggang1, GUO Lin1, HAN Xiaodong2 (1. School of Chemistry and Environment, Beihang University, Beijing, 100191; 2. Institute of Microstructure and Properties of Advanced Materials,Beijing University of Technology, Beijing, 100022) Abstract: In this paper, a brand new gold nanocrystal, atypical icosahedra enclosed by {110}, {113} and {111} facets with many irrational kinks, has been firstly prepared by a simple modified seed-mediated method. Compared with smaller-sized Au nanospheres, the icosahedra nanostructures exhibit much higher catalytic activity than Au nanospheres in the SERS in-situ autocatalytic reaction when converting p-Aminothiophenol (PATP) to p, p ′ -dimercaptoazobenzene (DMAB). A large density of irrational kinks and step atoms are observed 30 on the surfaces of icosahedral Au nanocrystals, endowing with more active reaction sites. The surface energies of {110} and {113} facets have been calculated based on density functional theory (DFT) to explain the catalytic activities for Au icosahedra nanocrystals. Key words: nanostructures; gold; crystal growth; electron microscopy; high-index facets; SERS; catalysts 35 0 引言 金纳米晶因其独特的表面等离子性能（SPR）和生物医学、拉曼光谱、多相催化[1]等领 域的广泛应用，其形貌控制合成备受关注。广泛认为，新型高指数晶面结构金纳米晶可表现 更高的化学活性[2]，其合成极其重要而又充满挑战性。近期，多种新型高指数晶面结构金纳 40 米多面体获得报道，如由高指数晶面{520}[3]围成的正二十四面体(THH)，由{730}[4]围成的 拉长二十四面体，由{221}[5a]和{331}[5b]围成的三八面体(TOH)，由{321}[6]围成的六八面