介孔PtBaAlO催化剂的储氮性能与抗硫性能研究.pdfVIP

第2l卷增刊 分子催化 V01．21，Suppl． JOURNALOF 2007 2007年8月 MOLECULARCATALYSIS(CHINA) Aug． 文章编号：0C-016 介孔Pt／Ba．A1．0催化剂的储氮性能与抗硫性能研究· 罗金勇，孟明”，郭丽红，李新刚 (天津大学化工学院催化科学与工程系，天津300072) 关键词：Pt／BaAIO，mesoporous，NOxstorage，desulfation 在传统浸渍法制备的Pt／Ba-AI-O催化剂中．当用P123作为模板剂，成功合成出具有较大比表面 NSR Ba含量超过单层分散量时，Ba物种以体相形式二积，高热稳定性和高分散度的介孔Pt／Ba-AI-O 维覆盖于载体表面，降低了Ba物种的利用率，同 催化剂，与传统浸渍法制得的催化剂相比，在NOx 时对于硫中毒后催化剂的再生也造成困难。本文采 储存和再生方面具有明显优势。 童 ．星 雪 g Tempetaaae／℃ 图l不同温度焙烧样品的N2吸附脱附曲线 图2各样品的C02一Ⅱ’D曲线 图l为制各样品的N2吸附脱附曲线，呈现明 Ba(AC)2为前驱体制备的介孔样品中存在部分低温 显的介孔结构特征。即使在iooooc焙烧，介孔结 构依然保持较好。但随着焙烧温度提高，孔尺寸及 孔样品几乎全部为低温分解BaC03相，后者表现出 其分布范围逐渐增大。600oC焙烧样品比表面积为 较好的分散性。样品负载Pt后，其分解温度均有所 236 oC焙烧后仍有182m2，g。600oC焙烧 提前，说明Pt能促进BaC03物种的分解。 m2／g,800 样品浸渍Pt后表面积进一步提高至261 m2／g。 图2为样品的C02．TPD曲线。180oC脱附峰 oC之前的峰对应分散 动峰强度示于图3。由图3可知，介孔样品表现出 为弱吸附的C02的脱附，900 较好的表面BaC03相的分解，而900oc以上的分 更强的硝酸盐振动峰和更弱的硫酸盐振动峰，表明 解峰归属为体相BaC03的分解。由此图可知，浸渍介孔样品具有较强的NOx吸附和较弱的SOx吸附 法制备的催化剂主要有9r700C高温分解蜂，说明Ba能力。这可能是由于介孔样品中Ba物种的分散度 更高，NOx扩散更为容易，Ba物种的利用率更高， 物种主要以体相BaC03形式存在。对于采用 ··通讯联系人 MC．306 罗金勇等：介孔Pt／Ba-AI-O催化剂的储氮性能．与抗硫性能研究 增刊 对NOx吸附更为重要；在硫化过程中，由于浸渍 最后，硫化后的催化剂分别在400，600和800 法制备的样品中Ba物种主要分散在表面，表面碱 oC氧化气氛下老化后，对其进行TPR测试，结果 示于图4。380oC还原峰可归属为PtOx的还原； 性更强，对S02吸附更为有利，而介孔样品中Ba 物种分散度高，并与A1203有更好的相互作用，一400-500oC的还原峰归