以离子液体为模板剂合成TS1分子筛.pdfVIP

第2l卷增刊 分子催化 V01．21，Sup#． 2007年8月 JOURNALOFMOLECULAR Aug． 2007 CATALYSIS(CHINA) 文章编号：013-020 以离子液体为模板剂合成TS．1分子筛· 陶莉4，黄登高。，孙成高8，梁海军。，黄彩娟8，晁自胜4” (a湖南大学化学化工学院，湖南长沙410082) 关键词：离子液体，TS．1，水热合成 离子液体是一种由有机阳离子与有机或无机 阴离子组成的一类有机盐，具有许多独特的性能， 核溶液及去离子水混合，TS．1晶核溶液加入量为合 例如，蒸气压极低甚至可接近于为零、对许多无机 成凝胶的3％，所得混合物装入内衬四氟乙烯不锈 盐和有机物的溶解性能优异，大多数季铵盐类离子 钢压力釜，分别于室温和100℃下晶化24小时， 液体还具有液晶性能llJ，能够进行自组装f2】。近年160℃下晶化4弘l“小时，样品经过过滤、洗涤、 来，以离子液体为模板采用水热合成或离子热合成 干燥后，550℃下煅烧6小时脱去模板剂。 的方法来合成无机材料【3】，正引起广泛关注。由于 1．2样品的表征 离子液体的存在，使一些具有新结构或新形貌的无 D8 采用删德国BrukerAdvance衍射仪；Cu 机材料的出现成为可能。TS．1分子筛是一种具有 MFl结构的含Ti杂原子分子筛，Ti以四配位的形 Varian31 Perkin 00红外光谱仪)及UV．DRS(美1．1 式进入分子筛骨架中而形成催化活性中心【4】。钛硅 ElmerLambda35紫外一可见漫反射光谱仪)对样品 分子筛对H202具有独特的吸附活性，从而能对烃进行表征。 类化合物进行有效的选择性催化氧化。由于H202 2结果与讨论 分解的副产物是H20，符合绿色催化的宗旨，因此 一直是催化领域研究热点之一。目前文献报道中， 图1是以EMIMBF。为模板剂且加料顺序不同 用于TS．1合成的模板剂主要为四烷基季铵碱或四 时所合成的Ts．1分筛的XRD谱图，a、b、C在碱 烷基溴代季铵盐／有机胺【51。本研究首次报道，采用 性，d在中性条件下合成。可以看出，所有样品均 离子液体1．乙基3．甲基咪唑四氟化硼盐为模板剂， 在2 在TS．1晶核溶液的存在下，合成出了TS．1分子筛。 等多处出现较强的特征衍射峰，具有典型的MFI拓 1．实验部分 扑结构。在没有胺存在的情况下，TS．1晶核溶液与 模板剂共同作用也能合成TS．1，这可能与离子液体 1．1分子筛的合成 的阴离子BF4有关，BF4。水解产生的F。作为矿化剂 离子液体EMIMBF4的合成采用文献13J报道的 能有效地促进单聚或二聚硅酸根的形成，但胺的加 方法。TS．1晶核溶液和TS．1分子筛的合成中，均 入对分子筛的结晶度有明显的促进作用，促进顺序 以钛酸四丁酯为钛源(TBOT)和正硅酸乙酯(TEOS) 为：无胺氨水有机胺。正丁胺加入顺