钛基铋系列氧化物涂层电极的制备及光电催化性能分析-preparation and photoelectrocatalytic performance analysis of titanium-based bismuth oxide coated electrodes.docxVIP

钛基铋系列氧化物涂层电极的制备、表征及光电催化性能研究摘要光电催化氧化过程是高级氧化过程的一种，因其产生羟基自由基等强氧化剂而可以使有机污染物毒性脱除和实现杀菌消毒，甚至可以实现有机污染物的完全矿化。它集成了光催化氧化过程和电催化氧化过程，在电极内部形成电势梯度，促进光生空穴和电子向相反方向移动，使空穴和电子得到有效分离，充分发挥光生空穴的氧化作用，提高降解效率。光电极的制备和能量的高效利用一直是光电催化氧化过程研究的核心，本研究首先采用涂敷-煅烧法制备了掺杂铋、锶的SrBi2O4/Ti和掺杂铋、锡的Bi2SnO5/Ti氧化物涂层电极，并用电沉积方法制备了掺杂铋、锡的钛基氧化物涂层电极Bi2SnO5/Ti。通过X射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)和能谱(EDS)分析，发现电极表面都比较致密均匀，采用涂敷-煅烧制备的钛基铋系列电极表面主要为锐钛矿晶型TiO2，同时检测到铋系列氧化物涂层的存在。采用电沉积方法制备的掺杂铋、锡的钛基氧化物涂层电极表面多孔，排列均匀且紧密，晶体形貌良好，XRD分析表明涂层氧化物为单斜晶体结构，结晶良好。分别采用涂敷-煅烧法制备的SrBi2O4/Ti电极和电沉积方法制备的Bi2SnO5/Ti电极催化氧化酸性橙Ⅱ溶液，采用酸性橙Ⅱ的光催化氧化降解效率和光电催化氧化效率等指标来评价所制备电极的光电催化性能。研究发现SrBi2O4/Ti电极在氙灯、钨灯、紫外光下光电催化60min后的去除率分别为1.3%、4.7%和42.8%。经过引入光电协同因子进行分析，发现电极在钨灯和紫外灯照射下均能产生协同作用，且钨灯照射时的协同因子为239.5%，有较好的光电协同作用；Bi2SnO5/Ti电极在氙灯、钨灯、紫外光下光电催化60min后的去除率分别为1.6%、3.9%、47.6%。经过引入光电协同因子进行分析，电极在后两种光源照射下均能产生协同作用，钨灯照射时的协同因子为180.4%，协同效果比较明显。鉴于吸附作用在光电催化氧化过程中的作用，还研究了复合电极(活性碳纤维固定在DSA电极上)在不同pH值、操作电压、电解质条件下对电催化和光电催化降解四环素效果的影响。发现活性炭纤维复合电极作阳极比单独使用DSA电极作阳极对四环素的去除率高，不同的pH条件和不同电解质存在时对光电催化效果有显著的影响，且光电催化的效果均比单独电催化的效果好，在外加电压为8V，pH为2时，活性碳纤维复合电极对四环素的去除率最高，光电催化降解60min后去除率高达99.3%。另外，复合电极也有较好的光电协同催化效果。关键词：DSA电极；光电催化；光催化；电催化；三氧化二铋PREPARATIONANDPHOTOELECTRO-CATALYTICPROPERTIESOFBISMUTHOXIDEELECTRODESONTITANIUMSUBSTRATEABSTRACTPhotoelectrochemicaloxidationprocessisakindofadvancedoxidationprocesseswhicharecharaterizedastheproductiongandutilizationofhydroxylradicals.Hydroxylradicalscandegradeorganicpollutants,achievesterilization,andevencannineralizeorganicpollutantscompletely.Itintegratesphotocatalyticoxidationprocessandelectrocatalyticoxidationprocess.Bymeansoftheexternalelectricalgradient,theactiveholesandelectronsproducedbyphotocatalyticprocesscanbeseparatedeffectively,achievingahigherdegradationefficiencyduetoenhancedutilizationofactiveholes.Thepreparationofphotoanodeandutilizationofenergyareregardedasthefundamentalresearchofphotoelectrocatalysis.Firstly,SrBi2O4/TiandBi2SnO5/TidopedelectrodewerepreparedbySo1-Gelmethod.Bi2SnO5/Tielectrodewaspreparedbyanothermethodofelectrodeposition.Thepreparedphotoanodeweredeterm