分子磁体Cu(6bpyNO)Cl2等的第一性原理研究-凝聚态物理专业论文.docx

华 华 中 科 技 大 学 硕 士 学 位 论 文 I I 摘 要 本文采用基于密度泛函理论(DFT)的全势线性缀加平面波(FPLAPW)方法，对分 子磁体 Cu(6bpyNO)Cl2 和 Na[NpO2(OH)2]及氧化物 Np2O5 的电子结构和磁性质进行了 第一性原理研究。 化合物 Cu(6bpyNO)Cl2 的铁磁态的研究表明：其每个分子磁矩为 2.000μB，其中 Cu 原子和氮氧自由基为主要的磁性来源；Cl1、Cl2、N1 和 N2 上也有较大的正磁矩 分布，可以用自旋退局域化作用来解释；通过对其态密度和能带的分析得出， Cu(6bpyNO)Cl2 是铁磁半导体。 在对于化合物 Na[NpO2(OH)2]的研究中，我们首先对其三种假定态（铁磁态，反 铁磁态，无磁态）的总能量进行了计算。依据能量最低原则，得出 Na[NpO2(OH)2 具有铁磁基态，反铁磁亚稳态。通过对这两种态的电子结构的分析，我们得出铁磁 态和反铁磁态都具有半导体特性。为了更好的解释其磁性机理，我们又对其铁磁态 进行了详细研究，结果表明：每个分子磁矩为 2.000μB，其中 Np 原子为主要的磁性 来源；H、O 原子提供微小的负的自旋分布，这主要是由于 Np 原子与 H、O 原子之 间发生自旋极化作用。从部分原子的态密度中，可以看出 Np 的 5f 轨道与 O3 和 O5 原子的 2p 轨道之间，以及 O7 和 O8 原子的 2p 轨道之间具有相似的态密度分布，这 说明在这些原子之间存在轨道杂化作用。 氧化物 Np2O5 的铁磁态的研究表明：每个分子磁矩约 4.000μB，其中 Np 原子为 主要的磁性来源；O 原子上很小的负磁矩分布可以用自旋极化作用来解释。通过对 其态密度和能带的分析得出，氧化物 Np2O5 是铁磁半金属材料。 关键词：密度泛涵理论，第一性原理，FPLAPW，自旋磁矩，态密度，能带结构 II II Abstract First-principle calculations have been performed to study the electronic structure and the magnetic properties of the magnets Cu(6bpyNO)Cl2, Na[NpO2(OH)2] and the oxide Np2O5 in this thesis. The calculations were based on the density functional theory (DFT) and the full potential linearized augmented plane wave (FPLAPW) method. The study of the compound Cu(6bpyNO)Cl2 indicates: the magnetic moment per molecule is 2.000μB, and it mainly comes from the Cu atom and the NO free radical; the Cl1、Cl2、N1 and N2 atoms also have small positive magnetic moment distribution, which can be explained by spin delocalization mechanism. The DOS and the band structure indicate that the compound is a ferromagnetic semiconductor. In the study of the compound Na[NpO2(OH)2], we have computed the total energy of three supposed states (ferromagnetic state: FM; antiferromagnetic state: AFM; non-magneic state: NM). Comparing the total energy of the three states, we can see Na[NpO2(OH)2] has a stable ferromagnetic ground state and an antiferromagnetic metastable state. The study of the electronic structure proves that both the ferromagntic ground state and the antiferromagnitc metastabl