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胶体液滴固着蒸发后颗粒沉积形貌的影响因素研究 摘要：液滴的蒸发现象普遍存在于自然界和生活中。当含有胶体颗粒的溶液液滴在固体基底上自然蒸发后，大部分溶质聚集在液滴边缘，少量溶质残留在内部，即在基底上留下不均匀的的沉积图案，这种现象就是著名的咖啡环效应。咖啡环效应的实质为液体蒸发驱动颗粒进行自组装，目前，许多研究工作致力于研究液滴的蒸发模型、蒸发动力学、液滴蒸发后形成的不均匀图案等。 本文主要探究影响胶体液滴固着蒸发后颗粒沉积形貌的因素。分别从颗粒粒径、液滴体积、溶液浓度、重力等方面进行实验与分析。实验选用含不同颗粒的四种溶液，分别为RS(约120 nm)、SM-30(胶态氧化硅，约7 nm)、TM-40(胶态氧化硅，约22 nm)、水解TEOS(氧化硅低聚体，呈现溶液行为)，固体基底为导电玻璃。待基底上的液滴自然蒸发后，用电镜和显微镜观察残留的沉积图案。实验结果表明，含不同颗粒的胶体液滴蒸发后形成不同的沉积图案，如SM-30的花瓣状图案、TM-40的辐射状图案、水解TEOS的无规则状图案。同时，颗粒粒径也会影响液滴在基底上的钉扎效应。随着溶液中的颗粒粒径增大，颗粒在接触线附近的钉扎效应更加明显。而颗粒粒径较小的SM-30溶液液滴在蒸发过程中会出现接触线收缩，即不钉扎现象。实验还发现，当溶液浓度一定时，随着液滴体积增加，颗粒的总含量也增加，最终形成的沉积图案中心沉积物明显增多。而当液滴体积一定时，改变溶液的浓度也会出现不同的沉积图案。SM-30和TM-40液滴在浓度为0.03 wt.%和0.3 wt.%时，均产生环状沉积图案，且环内几乎无沉积;当溶液浓度增加时，环内沉积增多，并出现花瓣状沉积图案(SM-30)和辐射状沉积图案(TM-40)，而花瓣和辐条数量随着溶液浓度增加而减少。但是当溶液浓度继续增加到20 wt.%和30 wt.%时，花瓣和辐条消失。最后，实验探究了重力对颗粒沉积形貌的影响。实验发现，RS溶液液滴在倒置状态下自然蒸发后，与正置状态下的沉积图案相比，内部沉积明显增多，同一浓度和体积的液滴正置和倒置的沉积图案出现较明显的差异，说明重力在一定程度上影响液滴内部溶剂流动和溶质颗粒的迁移行为，从而影响液滴蒸发后的颗粒沉积形貌。 关键词：液滴固着蒸发;颗粒沉积形貌;咖啡环效应 第一章 引言 第1.1节 研究背景及意义 液滴的蒸发现象在自然界和生活中普遍存在，一直以来备受人们的关注和研究。液滴蒸发看似是一个简单的物理现象，但其过程中还伴随着物质和热量的传递，因此深入研究液滴的蒸发过程，有利于对液体蒸发现象以及其规律做进一步的了解和研究。一些研究发现，当液滴置于固体基底上蒸发时，情况会变得复杂许多，因为在这种情况下，汽-液两相间的传质过程与汽-液-固三相间的传热过程同时进行。对于较复杂的液体，比如表面活性剂溶液和纳米流体，由于溶液中多种成分之间存在相互作用，会出现更为复杂的情况[1]。在生活中我们可以观察到，当一滴咖啡溅落在桌面上时，经过一段时间蒸发变干之后，就会在桌面上留下一个边缘部分颜色较深的环状沉积图案，这种产生不均匀沉积图案的现象就是著名的咖啡环效应。事实上，液滴中的分散相无论是胶体、纳米颗粒还是单独的大分子，在液体蒸发变干后都会在固体表面得到类似于咖啡环的沉积[2]。这种由液体蒸发驱动颗粒自组装现象在许多科学研究和工业生产中都起到重要作用，如光子晶体生长、喷墨打印、医疗诊断等[2]。因此，了解液滴蒸发过程中颗粒沉积的机理以及探究影响颗粒沉积形貌的因素，对今后的科学研究和工业生产都具有重要的指导意义。 第1.2节 国内外研究进展 由于咖啡环效应与液滴蒸发机理和液体内部流动息息相关，因此国内外在此方面的研究也越来越多。 1977年，Picknett和Bexon[3]最先阐述了液滴蒸发的三种模型：模型一，液滴在蒸发过程中保持接触面积不变，液滴在接触线处钉扎;模型二，液滴在蒸发过程中保持接触角不变，其固液界面逐渐缩小，即固-液-气三相接触线收缩;模型三，液滴在蒸发过程中接触面积和接触角同时变化。这三种液滴蒸发模型有助于理解液体的流动特性以及颗粒的迁移行为，对往后的研究具有很大的价值和启发。 1997年，Deegan等人[4]首次利用物理模型解释了咖啡环效应的成因机理，并提出产生咖啡环效应的原因与液滴的蒸发模型有关。他们认为在形成咖啡环的过程中，液滴处于固定接触面积模式。他们在研究中提出，含胶体颗粒的液滴之所以固着蒸发后形成类似咖啡环的不均匀沉积图案，一方面是由于固体颗粒钉扎在接触线附近，另一方面是由于在液滴内部形成了径向补偿流。液滴在蒸发过程中，边缘的蒸发速率大于中心的蒸发速率，从而导致内部的颗粒在内部补偿流的作用下被带到液滴边缘，最终待液滴蒸发后