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超连续光谱激发时间分辨相干反斯托克斯拉曼散射 1. s-c-s-c-s-c-m-bc 近年来，红外光谱技术是有效的分析材料的组成和结构的有效手段。 在CARS光谱分析技术中, 所探测到的除了CARS信号外, 还包括多种背景噪声, 如散射光、样品的自体荧光、斯托克斯光和非共振信号等, 其中非共振背景噪声来源于三阶非线性极化率的非共振部分 (χ 利用光子晶体光纤 (photonic crystal fiber, PCF) 的非线性光学特性产生超连续光谱, 近年来受到广泛关注 本文介绍了一种利用飞秒激光脉冲抽运国产PCF产生的近红外超连续光谱同时作为CARS过程所需的E 2. pcf的测试 超连续光谱激发时间分辨CARS光谱实验系统如图2所示.平均输出功率1.1 W, 重复频率76MHz的钛宝石飞秒激光器输出的脉宽为120 fs, 中心波长为782 nm的飞秒脉冲激光光束通过分束镜分成两部分.一部分光经过数值孔径0.65 NA的非球面镜耦合进入长度为480 mm, 零色散波长为840nm的PCF产生超连续光谱输出.超连续光谱由PCF输出端的显微物镜收集、准直.超连续光谱通过截止波长为800 nm的长波通滤光片后作为产生CARS过程所需的E 根据CARS原理, 产生CARS信号E 其中 ω 系统中收集CARS信号的高灵敏热电制冷CCD光谱仪的探测范围为590—810 nm, 在它前端使用的短波通滤光片的截止波长是760 nm, 相当于可探测到的CARS信号波长λ 为获得稳定的超连续光谱输出, 我们测试了多种不同的PCF, 实验所选用的国产PCF的端面结构如图3 (a) 所示.PCF的外径为140±5μm, 空气孔直径为2.3±0.2μm, 空气孔间距为2.8±0.1μm.为满足光谱探测系统对激发光强度及其均匀性的要求, 需调节PCF的输入耦合使其输出为基模状态, 其输出的模场分布如图3 (b) 所示. 3. 超连续光谱方法c 为验证系统的光谱探测范围和光谱分辨率, 本文选择的样品是纯度为99.8%的液态二甲基亚砜.为防止实验过程中液态样品泄露、挥发或变质, 兼顾样品的厚度对产生信号的强度的影响, 使用与待测液态样品无化学反应的胶水将两片盖玻片粘合制成纵向厚度为170μm的样品盒盛放液态样品并密封. 为一次获取宽光谱范围的强度稳定的待测样品的CARS信号, 不仅要求同时作为E 超连续光谱范围为800—1300 nm, 相应波数范围为7692—12500 cm 同时作为E 在超连续光谱激发时间分辨CARS光谱方法中, 系统的光谱分辨率主要由E 4. 超连续光谱探测系统 利用一台钛宝石飞秒激光器输出的一部分飞秒激光脉冲抽运光子晶体光纤产生超连续光谱, 作为CARS过程所需的抽运光和斯托克斯光, 另一部分飞秒激光通过窄带滤光片作为探测光, 探测激发产生的特定的分子振动, 获得宽探测范围的待测样品的CARS光谱信号.通过精确调节两光束之间的时间延迟来实现时间分辨的方法, 能够有效地抑制非共振背景噪声的影响.通过对有机溶剂样品的实验表明, 这种超连续光谱激发的时间分辨CARS光谱探测系统能够通过一次测量, 即可获取光谱探测范围为2500 cm