稀土离子搀杂TiO-%2c2-和其光催化氧化活性研究.pdfVIP

22§ !!塑生士圄煎±星堂查盘金鱼塞叁芏坌煎 稀土离子搀杂Ti02及其光催化氧化活性研究+ 徐安武高远祝静艳刘汉钦 (中山大学化学化工学院．J1州510275) 摘要木 以稀土盐和钛酸丁酯为原料，采用溶胶一凝胶法制备掺杂稀土离子 XRD、DRS、IR等手段对唧Ti02进行了表征，并以NO：作为目 标降解物，考察其光催化氧化活性。结果表明：适量REE的掺 入，可有效扩展Ti02光谱响应范围，同时有利于NO：的吸附，因 此光催化活性均有不同程度的提高。其中掺杂Gd样品的光催化活 性在所有掺杂样品中最好。掺杂量是影响光催化活性的重要因 素，一般最佳掺杂重为0．5叭％左右。 关键词 REwri02溶胶-凝胶法光催化氧化NO： 光催化技术在环境治理领域已显示出良好的应用前景。TiO-z化学性质稳定、难溶、 无毒、成本低，是理想的光催化剂，但自身也有其局限性：禁带宽在3．．2eV左右，要激发 产生电子．空穴对需要用紫外光；电荷载流子复合速率很快，一般发生在皮秒、纳秒时间 尺度，光催化活性不高；对光的利用率较低，特别是对可见光。为适应光催化技术发展的 需要，有必要进一步提高其催化活性。制备高活性光催化剂的关键问题是如何减少光生电 子与空穴的复合几率”1以及扩展Ti02对光的吸收范围，故需要对TiO。进行表面修饰。掺 杂光催化剂研究以前多集中在掺杂贵金属、过渡金属离子等方面㈣，有关稀土离子掺杂 Ti02的研究至今尚鲜见报道l本文以稀土盐和钛酸丁酯为原料，用溶胶锨法制各几种稀土 掺杂光催化剂，并对其进行表征，以NO：作为目标降解物，考察光催化氧化活性及其影响因 素。) 1实验 1．1砌强，n02样品制备 以钛酸丁酯和稀土硝酸盐为主要原料，采用溶胶一凝胶法制得砌现俄02光催化剂．具 (C，P．)于剧烈搅拌下缓慢滴加到2i3无水乙醇(A．R)中，经过10分钟搅拌，得到均匀透明溶 ‘国家博士点科研基金和中国博士后科学基金资助项目 j垦鲎坌盟 2塑 液。再将硝酸(A．R．)于剧烈搅拌下缓慢加到上溶液中，剧烈搅拌30分钟后，再于剧烈搅拌 下将1，3无水乙醇(A．R．)、去离子水和稀土盐的混合溶液缓慢滴加，10分钟滴完，剧烈搅 拌40分钟。不掺杂样品也按上述同样条件制备。 所得透明溶胶在室温下放置48h，形成千凝胶将干凝胶放入烘箱在100℃烘24h，再 放进马弗炉于500℃下焙烧3h，取出放在室内自然冷却，研碎备用。 1．2催化剂表征 测。 1．3光催化实验 w高压汞 采用电光源圆柱形光化学反应器(自制)反应器分三部分：中心光源采用300 cIIl反应条件：NO：的 灯：冷阱和反应池均为圆柱形，Pyrex玻璃制成，内径分别为40～20 初始浓度0228uma／L；光源功率为300W；电磁搅拌；催化剂用量为1．09CL；温度为室温。 进行光催化反应之前，先将悬浮液在暗态下搅拌30min，使NO：在催化剂表面达到 min取样测定一 吸附平衡，并测定吸附量NO：含量采用盐酸萘7．--胺比色法测定每隔10 nm处测定样品的吸光 次，测前离心分离以去除催化剂利用722型可见分光光度计在540 ClCoxl00％=[(初始吸光值Ar降解后 值，根据样品吸光值变化求得降解率即，降解率=A 的吸光值A闸始吸光值Ao]x100％(Co：NO：初始浓度；cNO：剩余浓度，△c_c矿c)． 2结果与讨论 2．1光催化荆物相分析 (FwHwXX是纠t线的波长，0是晶体衍射角，K为Scherrer