单分散银纳米颗粒的制备及其熔化行为的分子动力学模拟-物理化学专业论文.docx

常州大学学位论文原创性声明 本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的 研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不 含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做 出重要贡献的个人和集体，均已在论文中以明确方式标明。本人已完全 意识到本声明的法律结果由本人承担。 作者签名： 签字日期： 年 月 日 学位论文版权使用授权的说明 本学位论文作者完全了解 常州大学 有关保留、使用学位论文的 规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属常州大 学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘， 允许论文被查阅和借阅。学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可 以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。 保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在 年解密后适用 本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权 书。 学位论文作者签名： 签字日期： 年 月 日 导师签名： 签字日期： 年 月 日 中 文 摘 要 开展纳米材料基础研究和应用研究的前提是需要制备单分散纳 米颗粒。气溶胶法是一种制备微/纳米级颗粒的有效方法，但是制备 出的颗粒粒径分布通常较宽，应用受到限制。本研究提供一种新型的 微波辅助气溶胶制备单分散颗粒的方法。该方法的核心内容是在常规 气溶胶法制备多分散微细颗粒的基础上增加了一道微波处理工艺，利 用微波的高效加热作用，使微米级的气溶胶大液滴破碎成较细的小液 滴，进而得到单分散的纳米颗粒。通过改变前驱体的种类和载气类型， 可获得纳米级单分散金属单质或金属氧化物颗粒。这样既保留了气溶 胶方法快速、绿色等优点，也解决了其产物分散性的问题。但制备小 粒径纳米颗粒，还需考虑其熔点随粒径的变化，应用分子动力学模拟 来完成这一工作。 为考察 MS（Materials Studio）软件是否能对金属或者合金催化 剂在沸石等载体表面及孔道中负载及烧结等行为进行分子模拟研究， 本工作尝试利用 MS 软件、PCFF 和 COMPASS 力场以及软件自有分 析手段对 1.7~3.8 nm 四种不同粒径的银纳米团簇的熔点进行了模拟 计算。模拟研究发现，可以通过系统的能量、径向分布函数以及定向 相关函数随温度变化曲线的异变来联合判断纳米团簇的熔点范围，而 其中定向相关函数法是全新且有效的方法。通过对两种力场所得势能 -温度曲线的对比，认为采用 COMPASS 力场似乎更为合适。模拟得 到的不同粒径银纳米粒子熔点，与文献报道的经验式计算值具有一定 的可比性，说明本工作所采用的研究方法是可靠的。 对二氧化硅负载银纳米颗粒进行分子动力学模拟，应用定向相关 函数综合判断法对其中纳米银尺寸与熔点关系进行分析，研究其烧结 情况。模拟研究结果表明，负载于二氧化硅中的银纳米颗粒熔点比真 空纳米银熔点要高，这是由于银纳米颗粒与二氧化硅之间有相互作用 力，所以熔化需要吸收更多的热。 关键词：单分散; 纳米颗粒; 催化剂; 熔点; 分子动力学 ABSTRACT Preparation of monodisperse nanoparticles is the foundation of the basic and application research of nanomaterials. Aerosol method is a valid method to manufacture micro/nano particles, but the size distribution of prepared particle is often polydisperse, thus the application is restricted. Here we provide a novel microwave assisted aerosol method to prepare monodisperse nanoparticles, the core content of the method lies in increasing a microwave treatment process after atomizer generated the aerosol droplet, and large micron grade of aerosol particles broken into fine particles due to the high heating efficiency of microwave, further, monodisperse nanoparticles was obtained after heat treatment. By changing t