负载型金纳米催化剂的可控合成、机理及潜在应用研究.pdfVIP

THE ． PREPARATION， CHARACTERIZATIONAND POTENTIAL APPLICATIONSOFTHESUPPORTEDGOLD CATALYSTS ADissertationSubmitted totheGraduateSchoolofHenan Normal University inPartialFulfillmentof the Requirements forthe ofMasterofScience Degree By Jiao Yang Lin Supervisor：Prof．Yang March，2013 IUll I IIIIIII IIIIII II Y2291019 摘要 负载型金催化剂作为一种新型的催化材料，在许多反应中表现出优异的催化活性、 稳定性和选择性。特别是在低温CO催化氧化、光催化降解、选择氢化、封闭式C02激 光器、NO还原、氢燃料电池、烃类氧化等很多领域具有很好的应用前景。因此，国内 外催化界对其制备方法、载体选择、结构表征、催化性能及催化机理进行了广泛研究， 并取得了很多研究成果。但是仍有很多问题尚未解决或研究结果还存在争议。因此，制 备出低负载量、高活性、高稳定性的金催化剂并对其催化机理进行深入探讨仍然是催化 领域研究的重要课题。 本论文基于目前研究现状及存在的问题进行了进一步探索，着重研究载体新颖形貌 的设计合成、负载型金催化剂的简单制备方法及催化剂的应用。试图创新合成方法制备 出低负载量、高活性、高稳定性的金催化剂，并研究其构效关系。我们选用有机小分子 作为添加剂可控合成了不同形貌Ce02，并以此作为载体制备了Au／Ce02催化剂，并进 为载体，制备了Au／Ti02和Au／CdS催化剂，并对其应用进行了研究。 本论文主要开展了以下几项主要工作： (1)不同形貌Ce02载体的可控合成及机理。分别以己二酸，庚二酸，草酸为结构 导向剂，用简单、无模板、一步溶剂热法合成了不同形貌且具有分级结构的Ce02，包 括介孔中空球、介孔球、片状三种形貌，分别标记为Ce02．己二酸，Ce02-庚二酸，Ce02-草酸。 其中Ce02．己二酸是平均粒径为135nm的介孔中空球，由平均尺寸为3nm的小颗粒组成， 根据添加剂对样品形貌的影响，我们通过改变添加剂种类实现对产品形貌的可控性。利 究了己二酸和反应时间对介孔Ce02中空球形貌的影响，并提出了自组装过程和奥斯特 瓦尔德熟化相结合的反应机理。 (2)不同形貌Au／Ce02催化剂的制备、表征及催化性能。用合成的三种不同形貌 的Ce02做载体，利用简单温和的方法在常温下合成了三种Au／Ce02催化剂，分别标记 HRTEM、EDX等表征与分析。结果表明金在Ce02载体上的分散性很好，且粒径较小。 己二酸在常温下对CO的转化率即可达到92％，并且在该测试条件下连续使用20h后其转 化率仍可达到91％，具有很好的催化活性和稳定性，这是由于Ce02．己二酸优良的结构属性 和高的比表面积，如中空结构可以有效地提高空间色散，