2-（2，5-甲氧基苯基）硝基乙烯的催化加氢反应研究.pdfVIP

中 文 摘 要 四川人学硕士论文 2-(2,5一二甲氧基苯基)硝基乙烯的催化加氢 反应研究 分析化学专业 研究生:施 颖 指导教师:胡家元 教授 以分子氢作为氢源，在液相、气相催化体系中运用金属配合物和金属负 载催化剂，高效率、高选择性地氢化有机底物一直是催化领域中最具理论与实 用价值的前沿课题之一。2-(2,5一二甲氧基苯基)硝基乙烯 (简称DMPNE)是一 种重要的化工原料，其加氢产物2,5一二甲氧基苯基乙胺 (简称DMPEA)广泛 应用于有机合成、精细化工和医药中间体。寻找适于DMPNE加氢反应的催化 体系是很具挑战性的课题。本论文综述了催化加氢的研究现状，特别是运用液 相和气相催化体系对硝基芳烃加氢的研究进展。运用水溶性麟配体TPPTS三〔 一间磺酸钠一三苯基麟)，研究了在加压条件下RuC13-TPPTS原位催化DMPNE 加氢制备DMPEA的反应性能;同时还研究了金属负载催化剂在加压条件下， 催化液相中的DMPNE加氢生成DMPEA的反应性能，取得了较为满意的结果。 制备了Ru/C,Ru-Pd/C,Ru/A12031Ru-Pd/A120:等负载型催化剂，采用 BET法测定活性碳表面积，对Ru/C和Ru-Pd/C等催化剂进行了XRD,XPS 表征。 系统研究了上述催化剂以分子氢为氢源，催化DMPNE加氢反应的性能， 反应产物经GC-MS分析，主要产物为DMPEA,2-(2,5一二甲氧基苯基)胺基乙 烯和2-(2,5一二甲氧基苯基)硝基乙烷，其中DMPEA含量最高。结果表明，当 Ru的浓度为4mmoUL,[TPPTS]/[Ru]摩尔比二6,H2分压为4.0MPa、反应温 度为90℃时，延长反应时间不仅能进一步提高底物转化率，且可以获得纯度 较高的C=C加氢与-N02完全加氢的目标产物;此条件下无苯环加氢副产物 中 文 摘 要 四川大学硕士论文 生成。在液/固两相催化体系中，运用5wt%的Ru/C，在催化剂:底物==1:5(质 量比)、H:分压为5.0MPa、反应温度为1500C、反应时间为5h时，可以获得 纯度较高的目标产物DMPEA;以Ru-Pd/C为催化剂 (Ru负载量为4w[%;Pd 为1wt%)，在最佳条件下只需反应5h底物转化率就可达 100%，生成目标产 物的选择性最高达84%;以AUR/0231 作催化剂 (Ru负载量5wt%)，在适当 的条件 「，150℃时底物转化率可达%.0%，但选择性很低，170℃时转化率变 化不大而选择性最高达到35.2%;以Pd/C,Ru-Pd/A120:作催化剂，在优化条 件下转化率都在90%以上，但选择性不高。 关键词:两相催化;加氢;2-(2,5一二甲氧基苯基)硝基乙烯;2,5一二甲氧基苯 基乙胺;钉一麟配合物;金属负载催化剂 英 文 摘 要 四川大学硕士论文 StudyOnHydrogenationof 2-(2,5-Dimethogyphenyl)Nitroethene Speciality:Analyticalchemistry Graduate:ShiHng Supervisor:HuJia-yuan Thehigheffectiveandselectivehydrogenationoforganicsubstrateswith molecularhydrogenandmetalcomplexascatalystisoneofthemostinteresting andchallengingtopicsincatalyticfrontier.2-(2,5-Dimethoxyphenyl)nitroethene (DMPNE)anditshydrogenationproduct2,5-Dimethoxyphenethylamine(DMPEA) arewildlyusedinfi