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掺杂氧化铈-碳酸盐复合电解质导电性能的电阻网络模拟-化学工程专业论文
万方数据
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摘 要
为了降低固体氧化物燃料电池的操作温度,一系列氧化物-无机盐复合电解 质被成功的开发了出来,其中掺杂氧化铈-碳酸盐复合电解质是近年来研究最多, 也最有应用前景的一种。掺杂氧化铈-碳酸盐复合电解质中 O2-和 H+的共同传导 促进了电池性能的提升。但是,迄今为止,对复合电解质的离子传导机制尚有不 同的认识。数值模拟是研究复合材料导电性能的有效方法。对掺杂氧化铈-碳酸 盐复合电解质进行数值模拟将对复合电解质的制备起到重要的指导作用。
本文首次用两相随机格点模型模拟掺杂氧化铈-碳酸盐复合电解质,进而将 格点模型转化为电阻网络模型对掺杂氧化铈-碳酸盐复合电解质的导电性能进行 了模拟。根据复合电解质中离子传导机理的不同,本文分两种情况分别进行了讨 论。首先,两相界面对离子的传导无作用时,主要考察了碳酸盐相体积分数、掺 杂氧化铈颗粒大小及温度对复合电解质导电性能的影响,并将模拟计算值与钐掺 杂氧化铈-碳酸盐复合电解质电导率的实验数据进行了对比。结果表明,实验值 与计算值具有很好的吻合性。其次,两相界面对离子的传导起促进作用时,除了 考察碳酸盐相含量及两相颗粒大小对复合电解质导电性能的影响外,还考察了相 界面对复合电解质导电性能的影响。结果表明,复合电解质的电导率随着碳酸盐 含量的增多先增大后减小,而且两相颗粒越小,分布越均匀,复合电解质的导电 性能越好。另外,模拟计算值与实验值同样具有较好的吻合性。以上结果说明电 阻网络法是研究掺杂氧化铈-碳酸盐复合电解质导电性能的有效方法。
关键词:掺杂氧化铈;碳酸盐;复合电解质;离子电导率;随机电阻网络
ABSTRACT
To lower the operating temperature of solid oxide fuel cell (SOFC), a series of functional two-phase oxide-salts composite materials were exploited. And among them, doped ceria (DCO)-carbonate composite electrolyte is the most studied and the most promising one. The simultaneous conduction of H+ and O2- in the DCO-carbonate composite electrolyte brings excellent performances of corresponding single cells. However, up to now, there still exist different opinions about the ionic conduction mechanism of the composite electrolytes. Numerical simulation is an effective approach to investigate conductivities of composite materials, which will play an important instructive role in the preparation of DCO-carbonate composite electrolytes.
For the first time, the structure of doped ceria-carbonate composite electrolytes is modeled by a two phase random lattice, which is then converted into a random resistor network to calculate the ionic conductivity of the composite electrolytes. Based on different ionic conduction mechanisms, two different conditions are discussed. When the two phases interface has no influence on ionic conduction, the dependence of ionic conductivities on the volume fraction of carbonate, the grain size of doped ceria and temperature is simulated. The simulation results a
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