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高压脉冲放电等离子体体系脱色酸性橙染料的研究 染料废水处理是当前废水处理中最难的问题之一。随着水处理技术的进步，超声、超声波、离心分离、离心分离、高梯度磁分离、滤波技术等高科技技术的出现，以及高梯度磁分离技术等新兴技术的出现。在许多池塘处理的新技术中，高压脉冲离心分离技术是一种高效、低能耗、低处理量、操作简单的新环保技术，近年来成为研究的热点。 有关高压脉冲等离子体处理染料废水的报道,最早由Clements等发表于1987年的IEEE上.他们研究了单针-板电极形式的高压脉冲放电系统在水溶液中的预击穿现象,并通过反应体系对蒽醌染料的脱色效果,研究放电反应装置中的化学反应.而后国外有关高压脉冲等离子体处理有机废水的研究报道多集中于对苯酚、氯酚等的降解效果,考察的因素包括放电形式、电极间距、溶液pH值、H2O2添加量等.我国在高压脉冲放电等离子体降解水溶液中的有机物方面也做了一些研究,华中理工大学的李胜利等人研究了脉冲电晕放电等离子体对印染废水的脱色机理;复旦大学的朱承驻等人研究了等离子体在内电极通入氧条件下降解水溶液中甲基紫的机理. 归纳有关高压脉冲放电脱色实验机理研究的分析结果,普遍认为在外加电场的作用下,高压脉冲放电电极间形成了强电场和非平衡等离子体通道.等离子体通道内的分子和电子相互碰撞,通道空间富集了离子、电子、激发态的原子、分子和自由基,提供了极活泼的反应性物种,如·OH,·H,·O,·H,·HO2和O3等.这些活性物种在通常的化学反应中不易得到,但在等离子态却可持续地产生,然后引发一系列复杂的物理、化学反应,破坏染料中的脱色基团,从而达到脱色目的.在反应过程中起脱色作用的最主要的活性基团是·OH和O3. 在己有研究结论的基础上,本项研究建立了多针-板电极高压脉冲放电体系,以考察高压脉冲放电多等离子体通道对染料的脱色效果. 1 试验部分 1.1 脉冲电源参数 实验用装置如图1所示.圆筒容器尺寸为直径100 mm,高26.5 mm.多针电极由7个12#注射器针头均匀分布在一个直径为60 mm的不锈钢圆盘上.直径为80 mm的不锈钢平板作接地电极.脉冲电源参数为:脉冲电压峰值范围为0?50 kV,脉冲频率变化范围为0?200 Hz,脉冲电容为2 nF,脉冲宽度小于500 ns,脉冲前沿上升时间低于100 ns.空气通过注射器针头由泵鼓入反应体系中,本研究过程中固定鼓气速率为5 L/min. 1.2 电源信号的显示 实验研究以典型的偶氮染料酸性橙Ⅱ为处理对象,通过P6015A电压探头采集处理过程中电源的电压信号,由TDS2024数字示波器处理显示数据波形;828型pH值测试仪测定溶液的pH值;脱色效果由UV-2102C紫外分光光度计在酸性橙Ⅱ的最大吸收波长485 nm下测定的吸光度计算得出. 1.3 脱色率的测定 实验用水样用去离子水和酸性橙Ⅱ染料配制而成,溶液的初始浓度为10 mg/L,该浓度下水样的pH值约为6.4.实验过程中每15 min取一定水样测定吸光度,计算相应的脱色率.实验中总的处理时间为60 min. 2 结论与分析 2.1 脉冲放电系统脉冲频率的影响 脉冲频率是脉冲放电等离子体体系降解有机物过程中一个重要的电气因素,因此实验最先考察了脉冲频率对酸性橙Ⅱ染料废水脱色效果的影响.在脉冲电压固定脉冲放电峰值电压为30 kV,电极间距为2.5 cm的实验条件下,考察脉冲频率分别为25Hz,50Hz和75 Hz时放电体系对染料废水的脱色效果,结果如图2所示. 实验结果表明在本反应体系中,脉冲频率的变化对染料废水的脱色效果影响显著,随着系统脉冲频率的增大,染料溶液脱色率提高.脉冲放电处理60 min后,染料溶液的脱色率由脉冲频率为25 Hz时的16.4%提高到脉冲频率为75 Hz时的92.7%.这一实验结论与用脉冲放电系统能量的计算公式计算所得的结果基本相符. 式中W为放电体系中的总能量.W与脉冲放电系统的成型电容(C)、脉冲频率(f)以及脉冲电压(V)的平方成正比.鉴于整个反应体系中总的能量在传输过程中的损失无从估计,但在系统成型电容及放电电压一定的条件下,随着系统脉冲频率的增大,传入脱色反应体系中的总能量也必将增大,从而导致有机染料废水的脱色率增大. 2.2 脉冲电源测试 在单针-板电极形式的放电体系中,不同的放电间距可以形成不同的放电形式,而引起有机物降解率的变化.因此,对本实验考察了该多针-板电极脉冲放电系统在不同电极间距条件下对酸性橙Ⅱ溶液的脱色效果,实验结果如图3所示.实验条件为:28 kV,50 Hz脉冲电源;所考察的电极间距分别为1.0 cm,1.5 cm和2.5 cm. 图中结果表明随着放电间距的减小,染料溶液的脱色率逐渐提高,放电处理30 min后,1.0 cm电极间距条件下酸性橙Ⅱ的脱色率为73.