碱性燃料电池非贵金属催化剂膜电极结构和制备优化研究-环境科学专业论文.docxVIP

万方数据 万方数据 东华大学学位论文原创性声明 本人郑重声明：我恪守学术道德，崇尚严谨学风。所呈交的学位 论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除 文中已明确注明和引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体 已经发表或撰写过的作品及成果的内容。论文为本人亲自撰写，我对 所写的内容负责，并完全意识到本声明的法律结果由本人承担。 学位论文作者签名： 日期： 年 月 日 东华大学学位论文版权使用授权书 学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同 意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允 许论文被查阅或借阅。本人授权东华大学可以将本学位论文的全部或 部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复 制手段保存和汇编本学位论文。 保密 □，在 年解密后适用本版权书。 本学位论文属于 不保密 □。 学位论文作者签名： 指导教师签名： 日期： 年 月 日 日期： 年 月 日 碱性燃料电池非贵金属催化剂膜电极结构和制备优化研究 摘 要 能源危机和环境污染促使人们研发有效的和可持续的新能源来 弥补甚至代替传统能源。固体高分子膜燃料电池（PEMFC）已被认 为是最有前途的绿色能源，主要由于其高的能源利用效率，使用可再 生燃料，环境污染物的低排放甚至零排放，较低的工作温度和相对快 速启动。燃料电池种类繁多，根据介质（质子或氢氧根离子传输）的 不同，PEMFC 可以分为两类。其中以碱性阴离子交换膜为关键膜组 件的碱性燃料电池 (AFCs)因其具易启动，可以使用相对丰富的非贵 金属催化剂而引起广泛关注。 在 PEMFC 中，电化学反应只能发生在三相界面上，也就是膜电 极上，膜电极组件（MEA）是燃料电池的心脏，其性能的好坏直接 影响到燃料电池的发电性能。本论文分别采用 Pt/C 和氮硫双掺杂介 孔碳（N-S-MPC）作为贵金属催化剂和非贵金属催化剂的典型，采用 商业化的阴离子交换膜，全部采用 CCS 法制备膜电极，在氢气和纯 氧气的条件下就 MEA 结构和制备优化，包括对催化层电催化剂载量， 粘合层粘合剂载量以及催化剂墨水配比等问题进行详细的研究，具体 结论如下： （1）改变阳极 Pt/C 载量时，当 Pt/C 载量为 0.5mg cm-2 时，功率 密度最高。改变阴极 N-S-MPC 催化剂载量时，当 N-S-MPC 载量为 I 3 mg cm-2 时，功率密度最高。催化层载量决定了催化层厚度，我们 对催化层厚度进行测量，得出 N-S-MPC 载量为 3 mg cm-2 时催化层厚 度为 90μ m。通过催化剂载量研究表明，催化剂载量增加代表着会有 更多的催化剂参与反应物反应，电池的性能会明显提升。然而催化剂 载量并不是越高越高，首先载量高经济效益下降，其次催化剂载量的 增加，会发生团聚减小催化剂的表面积，从而影响催化活性。 （2）粘合层粘合剂的用量直接影响电池的性能。粘合剂用量为 30μ L 时，功率密度为 20.8 mW cm-2。粘合剂用量增加，功率密度开 始下降，用量为 40，50μ L 时，功率密度分别为 15.3 和 11.4 mW cm-2。 此外，粘合剂用量降低时，功率密度也开始下降。粘合剂与界面接触 电阻和导电性有直接关系，粘合剂用量过低，膜和涂覆催化剂的气体 扩散层不能紧密结合在一起。粘合剂过高，又会影响出现通道阻塞， 影响导电性。 （3）氮硫双掺杂介孔碳催化剂在酸性和碱性燃料电池中都具有 良好的催化活性。 （4）对催化剂墨水中催化剂与碱性离聚物的配比进行研究。当 配比为 3：1 时，样品表现出最好的发电性能，峰值功率密度为： 21.7 mW cm-2。碱性离聚物在催化层中不仅起了表面连接的材料，而 且还作为粘合剂使催化剂粒子粘结在一起维持燃料电池的长时间运 行。 （5）对燃料电池操作温度进行研究。燃料电池的操作温度对燃 料电池的性能也有很大的影响。随着温度升高电池性能不断提升， II 50 ℃ 时 表 现 出 的 发 电 功 率 （ 35.1 mW cm-2 ）和 Pt/C 的 发 电 功 率（37.7 mW cm-2）相接近。一方面温度的升高，反应物携带更多的 水蒸气进去 MEA，降低了传质阻力，从而反应电流变大。另一方面， 温度升高也有利于去除操作中引入的杂质。 （6）其他两种非贵金属催化剂的初步研究表明，非贵金属催化 剂在催化性能上跟 Pt 还是存在明显差距。但是因为其经济性和来源 广泛，仍然具有一定的竞争力。 关键词：碱性膜燃料电池，非贵金属催化剂，粘合剂，催化剂载量， 单电池发电性能 III PREPARATION AND OPTIMIZATION OF THE MEMBRANE ELECTRODE ASSEMBLY(MEA) USING NON