Fe-Mn晶格反演势的构建与验证.docxVIP

Fe-Mn晶格反演势的构建与验证 摘要：势函数对分子动力学计算的准确性和可靠性具有决定作用，如何获得精确的势函数一直是最受人们关注的问题之一。为了构建Fe-Mn原子间的势函数，利用基于密度泛函理论的第一性原理方法分别计算了BCC-Fe,BCC-Mn及L10-FeMn体系的结合能曲线，而后根据Chen-Mobius晶格反演法得到了FCC-Fe和FCC-Mn的晶格反演势。然后计算出Fe-Fe原子和Mn-Mn原子间按L10结构堆垛的结合能，进而求出Fe-Mn原子间的结合能，再利用Chen-Mobius晶格反演法，获得Fe-Mn原子间的晶格反演势，最后选择Morse势函数进行拟合。利用构建的Fe-Mn势函数进行了L10-FeMn体系结合能计算，与第一性原理计算的结果对比，表明构建的Fe-Mn势函数满足自洽性。最后利用所得势函数进行了弹性模量、杨氏模量计算，与试验数据对比基本吻合，表明势函数具有有效性。 随着我国核电事业发展，对核电结构材料性能的要求越来越高，Mn作为SA508-3低合金钢、304NG不锈钢、316LN不锈钢等主要核电结构材料中的主要合金成分之一一般的获得元素间势函数CHEN1 反演法基本原理和方法若只考虑二体相互作用，晶体中单个原子的结合能E(x）可以表示为：其中，x为最近邻原子距离，r将式（1）按近邻顺序展开为：式中，n为近邻原子的近邻级数，r为了对式（2）进行反演，需要将b(n）按乘法半群扩展，则式（2）可写为：但经乘法半群扩展后，b(n）将包含许多虚格点，需要将他们的配位数r（n）置零，如式（4）所示：将虚格点的r（n）置零后，也可以说r（n）由晶体结构唯一确定。式（3）满足反演条件，则原子间对势表达式为：式中：I(n）为反演系数，可以通过下式递推关系获得：式中：求和符号下的b（n）|b(m）为对满足该条件的b(k）求和：b(m）b{（n）}，且在b{（n）}中可以使得找到b（）l满足b（m）b（l)=b(n）。2 反演系数计算利用ATAT软件中的团簇展开法进行计算，发现Fe-Mn合金应为L其中a为晶格常数，由于不影响最终结果，将其设为1。2.1 计算参考原子第n近邻的原子个数{r编程计算式（7）和式（8）描述的原子距参考原子距离，即2.2 计算第n近邻原子离参考原子的距离与x的比值{bb2.3 计算b{（n）}及r{（n）}将{b2.4 计算{I（n）}当n=1时：当n1时：通过以上递推关系可以获得{I（n）}，其中n、d、k为非零自然数，d小于n，而k小于等于n，且d×k=n。2.5 计算方法本工作中所有第一性原理计算方法皆是基于密度泛函理论（Density Functional Theory）和平面波方法的VASP (Vienna Ab-initio Simulation Package）程序在进行Fe-Mn势函数反演前需先用第一性原理计算Fe-Mn元素在L式中：E2.6 反演势函数的构建按照上述方法，采用第一性原理方法计算获得FCC-Fe、FCC-Mn结合能曲线以及L将按照上文方法计算得到FCC晶格和L式（12）为FCC晶格的对势形式，式（13）为L2.7 Morse势函数拟合接下来我们采用Morse势函数来进行拟合，得到的势参数如表2所示。式中：D通过与表2比较可以发现，在两组数据中参数r2.8 势函数的验证采用分子动力学方法，采用表2中Morse势函数进行了弹性模量、杨氏模量计算。结果如表3所示。可知对于单质来说，采用表2势函数所计算的静态性质与文献值吻合得较好，而对于合金体系，采用本文结果计算的参数与实际有所差距，这是由于：其一是我们采用的Morse势函数为对势，只考虑了两原子间的相互作用，能量仅与原子间距离有关，但实际上固体中还存在三个原子、四个原子以及更多原子相互作用，需要采用三体、四体势和多体势来描述，采用只考虑两体相互作用势所得结果必将会有误差；其二是选取的晶格结构与实际的合金有所区别，且实际材料中的包含多种缺陷的强化作用，计算也没有考虑。本工作中利用第一性原理方法3 结论基于密度泛函理论的第一性原理方法并结合Chen-Mobius晶格反演法，得出Fe-Mn晶格反演势并对其进行验证。得到以下结论：1）将密度泛函数与晶格反演法相结合，运用第一性原理计算得到Fe-Mn合金结合能曲线，成功构建Fe-Mn合金的反演势。2）利用Chen-Mobius晶格反演法结合其他相关的理论方程，对Fe-Mn FCC晶格和L3）与现有的Morse势函数进行比较，发现利用晶格反演法得到的Fe-Mn FCC晶格反演势基本符合，并与相关